Beiträge des MPI CPfS aus dem Jahrbuch der Max-Planck-Gesellschaft

Durch die Kombination neuartiger Materialien zu elektromagnetischen Quantenschaltkreisen kann der Schaltkreis als empfindliche Sonde für die Materialstruktur verwendet werden, und starke Quanteneffekte im Material können genutzt werden, um eine neue Klasse von Geräten für die Quantentechnologie herzustellen.

Durch die Kombination von 3D-Druck im Nanomaßstab und magnetischer Mikroskopie können DNA-ähnliche magnetische Nanostrukturen erzeugt werden. Nanoskalige Texturen bilden sich im Material und auch im Magnetfeld, was neue Anwendungsmöglichkeiten eröffnet.

Mit Hilfe eines kürzlich entwickelten Formalismus, der als topologische Quantenchemie (TQC) bezeichnet wird, wurde eine Hochdurchsatzsuche nach topologischen Materialien in bekannten Datenbanken wie der Inorganic Crystal Structure Database (ICSD) durchgeführt. Wir haben bis zu 20000 Materialien mit topologischen Eigenschaften [1, 2] und weitere rund hundert neue topologische magnetische Materialien [3] gefunden.

 

Der Quanten-Hall-Effekt (QHE) in zweidimensionalen (2D) Metallen ist ein makroskopisches Quantenphänomen und hat dazu beigetragen, viele wichtige Aspekte der Quantenphysik aufzuklären. In gewöhnlichen dreidimensionalen (3D) Metallen ist der QHE gewöhnlich verboten, da die dritte Dimension die Quantisierung zerstört. Unsere Studien an den 3D-Metallen ZrTe ₅ und HfTe ₅ zeigen, dass deren Hall-Widerstand jedoch quasi-quantisiert sein kann, wenn sich genügend wenig Elektronen in den Materialien befinden. Damit ist der Hall-Effekt in ZrTe ₅ und HfTe₅ ein echtes 3D-Gegenstück zum QHE in 2D-Systemen.

Die Suche nach Materialien, deren Quantenzustände neue Eigenschaften generieren, konzentriert sich häufig auf Übergangsmetall- oder Seltenerd-Verbindungen, da die Präsenz von atomaren d- oder f-Elektronen vielversprechend für die Entstehung neuartiger Wechselwirkungen ist. Für effizientes Materialdesign muss aber die Aufenthaltswahrscheinlichkeit dieser Elektronen bekannt sein. Wir haben eine neue Methode entwickelt, diese Aufenthaltswahrscheinlichkeiten im Festkörper direkt abzubilden

Aufgrund des großen Kernquadrupolmoments von Tantal gelang erstmals der Nachweis von Weyl-Fermionen im Übergangsmetall-Monopniktid TaP mit Hilfe von kernmagnetischer Resonanz. Es wurden drei Tantal-Resonanzlinien experimentell nachgewiesen. Die Linien konnten theoretisch unter Einbeziehung der Spin-Bahn-Wechselwirkung berechnet werden. Es gelang es uns ferner, die theoretische Vorhersage für die Temperaturabhängigkeit der Spin-Gitter-Relaxation erstmals im Experiment zu bestätigen. Die lokale Resonanztechnik eröffnet somit neue Einblicke in die exotische Materialklasse der Weyl-Halbmetalle.

Jedes Musikinstrument hat seinen eigenen Klang, dessen Frequenzspektrum durch die Form des Instruments zustandekommt. Ähnlich dazu existiert auch in jedem Metall ein charakteristisches Frequenzspektrum, das die Eigenschaften der Elektronen darin widerspiegelt. Unsere Studie des Quantensounds der Elektronen in dem Metall PdRhO₂ zeigt, dass diese sich in den Kristallebenen erstaunlich schnell, senkrecht dazu aber sehr schlecht bewegen. Die elektronische Quantenmusik klingt etwas anders als erwartet und hilft uns, die besonderen Transporteigenschaften dieser Metalle zu verstehen

Die Analyse der chemischen Bindung in Verbindungen vom MgAgAs-Typ mittels chemischer Bindungsindikatoren im Ortsraum führte zu einer Verallgemeinerung der 8–N-Regel für Wechselwirkungen beliebiger Polarität. Ortsraum-Indikatoren ermöglichen eine Quantifizierung von Ionizität und Kovalenz, die zur Erklärung der unterschiedlichen Lage-Präferenz in Hauptgruppen- und Übergangsmetallverbindungen vom MgAgAs-Typ beitragen. Auf dieser Basis konnten aussichtsreiche Kandidaten für neue Verbindungen vom MgAgAs-Typ vorgeschlagen werden, die mehrheitlich durch Präparation bestätigt wurden.

Vor wenigen Jahren fanden theoretische Physiker heraus, dass die Topologie eines Materials zu neuen Quanteneigenschaften führen kann. Dieses einfache Konzept lässt sich auf die elektronische Struktur von halbleitenden Materialien anwenden, in denen relativistische Effekte wichtig sind. 2015 wurden verschiedene Materialien wie NbP, NbAs, TaP, TaAs und MoTe₂ als vielversprechende, sogenannte Weyl-Semimetalle theoretisch vorhergesagt und daraufhin physikalisch untersucht. Das Besondere ist, dass Weyl-Fermionen, die in diesen Materialien als Quasiteilchen auftreten, in zwei Chiralitäten vorkommen.

Mit der Entdeckung der topologischen Isolatoren wurden neue Wege zur Erzeugung einzigartiger Quantenteilchen eröffnet. Theoretiker haben viele spannende Experimente vorgeschlagen. Deren experimentelle Prüfung steht allerdings noch aus, ganz zu schweigen von Anwendungen. Das Haupthindernis ist die zusätzliche Leitfähigkeit, bedingt durch unvermeidbare Kristalldefekte sowie die Verunreinigung der Oberflächen. Für dünne Schichten von Bi₂Te₃ ist jedoch die nötige Qualität erreichbar, wenn die Herstellung und besonders die gesamte Charakterisierung im Ultrahochvakuum stattfinden.

In der Verbindung YbNi₄P₂ wurde ein ferromagnetischer Phasenübergang bei einer extrem niedrigen Ordnungstemperatur von nur 0,15 K (−273°C) entdeckt. Die Eigenschaften dieses Phasenübergangs stehen im Widerspruch zu gängigen Theorien und belegen die Existenz eines ferromagnetischen Quantenkritischen Punktes. Dieser wurde bereits vor fast 40 Jahren diskutiert, seine Existenz galt aber in den letzten 15 Jahren als ausgeschlossen. Die Untersuchung von quantenkritischen Punkten ist nicht nur ein zentrales Thema der modernen Grundlagenforschung, sondern auch für technische Anwendungen relevant.

Ein wissensbasiertes Konzept hat sich als effiziente Strategie zur Entwicklung innovativer Katalysatormaterialien erwiesen. Das Verständnis der Kristallstrukturen und der atomaren Wechselwirkungen der intermetallischen Verbindungen erlaubt die Auswahl geeigneter intermetallischer Verbindungen als effektive Katalysatoren. Im Gegensatz zum weit verbreiteten trial-and-error-Ansatz stellt die wissensbasierte Entwicklung eine vorteilhafte Alternative dar, die das Anwendungspotenzial intermetallischer Verbindungen in der heterogenen Katalyse aufzeigt.

Quantenphasenübergänge sind zentraler Gegenstand der aktuellen Festkörperforschung. Insbesondere quantenkritische Punkte in metallischen Systemen sind bisher nur unvollständig verstanden. Wie sich zeigt, versagt die traditionelle Theorie der Metalle in der Nähe einer neuartigen Klasse von quantenkritischen Punkten. Ein tieferes Verständnis der Physik dieser neuartigen Quantenzustände liefert wertvolle neue Einsichten in das Auftreten von Magnetismus und Supraleitung in komplexen Materialien.

Topologische Isolatoren (TIs), Materialien mit einem neuen Quantenzustand, sind ein hochaktuelles Thema in der Festkörperforschung. TIs sind Halbleiter mit kleinen Bandlücken, aber mit stabilen metallischen Oberflächenzuständen. Bemerkenswert ist, dass sich topologische Isolatoren durch ab initio Berechnungen hervorsagbar und über chemische Konzepte identifizierbar sind. Eine systematische Suche nach neuen topologischen Isolatoren ist durch unser einfaches Rezept, basierend auf Bindungen, Bandstrukturen, Symmetrien, Orbitalen und Kernladungen, möglich.

In den isotypen Verbindungen Sr₃[Co(CN)₃] und Ba₃[Co(CN)₃] hat der CN-Ligand durch stärkere Reduktion und damit verbundene Bindungsschwächung erstmals seine "Unschuld" verloren. Für Cobalt wird eine geschlossenschalige (d¹⁰)-Konfiguration bestimmt. Die damit resultierenden mesomeren Grenzformeln für das trigonal-planare komplexe Anion, [Co^1–(CN)^–₂(CN)^3–]^6–, eröffnen eine neue Sicht auf die Chemie der Übergangsmetalle mit CN-Liganden. Schließlich sind auch Auswirkungen auf die Chemie der Carbonylmetallate zu erwarten.

Die Frage nach der Ursache für unkonventionelle Supraleitung ist eine der zentralen Fragen in der aktuellen Festkörperphysik. Wissenschaftler vom Max-Planck-Institut für chemische Physik fester Stoffe haben in einer internationalen Zusammenarbeit herausgefunden, dass magnetische Wechselwirkungen für die Bildung von Cooper-Paaren und somit für den verlustfreien Stromtransport verantwortlich sind. Während in klassischen Supraleitern Magnetismus schädlich ist für die Supraleitung, ist Magnetismus für die Supraleitung in Materialen mit unkonventioneller Supraleitung unabdingbare Voraussetzung.

Der Zusammenhang zwischen Supraleitung, Magnetismus und Struktur in den kürzlich entdeckten Eisenpniktid-Supraleitern ist derzeit eines der heißesten Themen in der Festkörperphysik. Am Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe werden diese Materialien auf vielfältige Art untersucht, angefangen bei der Züchtung von Einkristallen, über Messungen zahlreicher physikalischer Eigenschaften, bis zu theoretischen Berechnungen und Modellierung ihrer elektronischen Zustände. Diese Zusammenarbeit hat bereits zu grundlegenden Erkenntnissen über die Physik dieser Systeme geführt.

Forscher des Forschungsbereichs „Physik korrelierter Materie“ am Max-Planck-Institut für chemische Physik fester Stoffe in Dresden bauen ein neues Spektrometer an der Synchrotron-Forschungseinrichtung Spring8 in Japan auf, um Photoemissonsmessungen mit harter Röntgenstrahlung durchzuführen. Aufgrund der hohen kinetischen Energien der emittierten Photoelektronen wird eine größere Untersuchungstiefe der Proben ermöglicht, weshalb diese Technik der Photoelektronenspektroskopie für die Chemische Analyse für viele Materialien interessant ist.

Das Zusammenspiel von Struktur und Magnetismus intermetallischer Phasen ist von der lokalen sowie der periodischen Anordnung der Atome abhängig. Zur Entwicklung für ein Verständnis des lokalen Beitrags ist es von zentraler Bedeutung, diesen mit geeigneten Methoden zu untersuchen. Die Kernspin-Resonanz-Spektroskopie (NMR) erscheint hierfür bestens geeignet.

Starke Wechselwirkungen zwischen Elektronen in Festkörpern können zu interessanten, oft aber unvollständig verstandenen Phänomenen, wie etwa unkonventionelle Supraleitung und quantenkritisches Verhalten in Schwere-Fermionen-Metallen, führen. Obwohl Messungen des Magnetotransportes wichtige Hinweise auf den Einfluss antiferromagnetischer Spin-Fluktuationen auf die genannten Phänomene geben können, werden zum tieferen Verständnis umfassende experimentelle und theoretische Untersuchungen benötigt.

Niedrigdimensionale Cupratverbindungen zeigen eine Vielzahl faszinierender magnetischer Eigenschaften. Es wird demonstriert, wie die Kombination von Elektronenstruktur- und Modellrechnungen, experimentellen Ergebnissen und kristallchemischen Aspekten ein grundlegendes Verständnis dieser Substanzklasse auf mikroskopischer Grundlage liefern kann.

Komplexe Intermetallische Phasen sind Verbindungen mit Merkmalen, die sie von einfachen Metallen unterscheiden. Große Elementarzellen mit teilweise mehr als tausend Atomen, ein hierarchisch strukturierter Aufbau und inhärente Fehlordnung sind wesentliche Charakteristika. Verursacht wird all dies durch eine Cluster-Substruktur, die sowohl Nahordnung, Fernordnung als auch das physikalische Verhalten prägt.

Neuartige ternäre intermetallische Verbindungen von Eisen und Antimon, in deren Kristallstruktur große, mit elektropositiven Elementen besetzbare Hohlräume existieren, zeigen ungewöhnliche magnetische und thermische Eigenschaften. Eine Untersuchung der chemischen Bindung und der Struktur-Eigenschafts-Beziehungen wird vorgestellt.

ThAsSe und UAsSe zählen zu den wenigen Beispielen für Verbindungen mit nicht-magnetischem Kondo-Effekt. Zum besseren Verständnis dieses Verhaltens wurden an einer im gleichen Strukturtyp kristallisierenden Verbindung des Systems Zr–As–Se aufwändige Untersuchungen zur chemischen Zusammensetzung, Kristallstruktur und elektrischem Widerstand bei tiefen Temperaturen durchgeführt. Die Ergebnisse lassen vermuten, dass das ungewöhnliche Verhalten von ZrAs_1,4Se_0,5 auf dynamischen Phänomenen in der Anionenteilstruktur beruhen könnte.

Die bis heute in der Medizin-, Informations- und Sensortechnik erzielten Entwicklungen beruhen alle auf Modellen, welche in der Physik und der Chemie wohletabliert sind und deren Kenntnisstand die Ergebnisse der Grundlagenforschung bis zur Mitte des letzten Jahrhunderts widerspiegelt. Weitere Fortschritte scheinen aber nur dann möglich zu sein, wenn wir einen neuen, weitgehend unbekannten Zustand der kondensierten Materie verstehen lernen, dessen Eigenschaften sich nicht im Rahmen dieser etablierten Modelle beschreiben lassen. Dieser neue Zustand wird durch Quantenphänomene dominiert. Quantenphänomene spielen immer dort eine Rolle, wo räumliche Dimensionen unter die Wellenlänge des Lichts fallen (Nanotechnologie) oder extrem starke Korrelationen im Elektronensystem des Festkörpers auftreten (Quanten-Halleffekt, Kolossaler Magnetwiderstand, Hochtemperatur-Supraleitung). Im Berichtszeitraum haben wir zwei herausragende Entdeckungen gemacht, welche auch für das Verständnis der Hochtemperatur-Supraleiter von entscheidender Bedeutung sein könnten. Bei der Beschreibung der Hochtemperatur-Supraleiter geht man bisher davon aus, dass die Supraleitung durch eine Kopplung der Ladungsträger an magnetische Fluktuationen erzeugt wird. In einem zu den Hochtemperatur-Supraleitern verwandten System (CeCu₂Si₂) haben wir erstmals neben Hinweisen auf die Existenz eines magnetischen Kopplungsmechanismus auch Hinweise auf die Existenz eines völlig neuartigen Kopplungsmechanismus erhalten. Die zweite Entdeckung stammt aus detaillierten Untersuchungen der physikalischen Eigenschaften von Metallen nahe an dem für die Supraleitung bedeutenden magnetischen quantenkritischen Punkt. Unsere Beobachtungen an der Verbindung YbRh₂Si₂ legen den Schluss nahe, dass die stark wechselwirkenden Ladungsträger nicht mehr als unabhängige Quasiteilchen aufgefasst werden können. Vielmehr scheinen in diesem System die nach der bisherigen Vorstellung extrem langlebigen Quasiteilchen bei Annäherung an einen magnetischen quantenkritischen Punkt in einen Ladungs- (Strom) und in einen Spinanteil (Magnetismus) zu zerfallen.